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廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*
JAEA-Review 2023-025, 117 Pages, 2024/03
JAEA-Review-2023-025.pdf:7.29MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和元年度に採択された研究課題のうち、「燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、燃料デブリの取り扱い、臨界管理、保管管理等に必要な性状把握において、キーとなるアクチノイド核種の化学分析を中心に、最適な試料前処理・分離・分析プロセスを開発し、将来計画されている燃料デブリ分析の効率化・合理化を図るとともに、一連の研究業務における人材育成を通し、1F廃炉推進に資することを目的とする。特に、近年分析化学分野、放射化学分野で成果を上げつつある誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS/MS)を原子力分野に応用することにより、測定核種を単離するための前処理をせずに高精度で分析できる手法を開発し、分離前処理を省力化し、迅速な分析工程を確立する。
and O in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 小山 真一; 前田 宏治; 関尾 佳弘; 大西 貴士; 阿部 千景*; 鹿籠 康行*; 永井 康介*
Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(8), p.1676 - 1681, 2023/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Chemistry, Analytical)Ultratrace analysis is crucial for understanding fuel debris in a nuclear reactor core after severe accidents. Triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measured the ion-molecule reactions of actinides (
Np, 
Am, and 
Cm) in a reaction cell. These nuclides were included in the fuel debris. A gas-phase ion-molecule reaction model has been developed to simulate the gas-phase reactions in the reaction cell. The model simulation results correlate well with the flow rate dependence of experimental data accurately. Reaction constants derived from the model were compared with those reported values by Fourier transform ion-cyclotron resonance mass spectrometry to evaluate the performance of the model. The similarity between the two reaction constants was found.
廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*
JAEA-Review 2022-034, 135 Pages, 2023/01
JAEA-Review-2022-034.pdf:8.5MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(以下、「1F」という)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、燃料デブリの取り扱い、臨界管理、保管管理等に必要な性状把握において、キーとなるアクチノイド核種の化学分析を中心に、最適な試料前処理・分離・分析プロセスを開発し、将来計画されている燃料デブリ分析の効率化・合理化を図るとともに、一連の研究業務における人材育成を通し、1F廃炉推進に資することを目的とする。特に、近年分析化学分野、放射化学分野で成果を上げつつある誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS/MS)を原子力分野に応用することにより、測定核種を単離するための前処理をせずに高精度で分析できる手法を開発し、分離前処理を省力化し、迅速な分析工程を確立する。
Sn in concrete rubbleDo, V. K.; 古瀬 貴広; 太田 祐貴; 岩橋 弘之; 廣沢 孝志; 渡辺 将久; 佐藤 宗一
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5631 - 5640, 2022/12
被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Chemistry, Analytical)Snは2011年の福島第一原子力発電所事故により環境中に放出された可能性のある長半減期核分裂生成物であり、こうした核種のモニタリングは周辺環境及び放射性廃棄物を適切に管理・処理していくために重要である。本研究では、TEVA resinによるHClフリーな固相抽出分離とICPタンデム質量分析計(ICP-MS/MS)を組み合わせた放射性ガレキ中のSn分析手法を提案した。TEVA resinによるコンクリートマトリクスからのSnの回収率は95%以上であった。同重体であるTe及び試料マトリクスに由来する多原子イオンによるスペクトル干渉は、固相抽出による化学分離とICP-MS/MSとの組み合わせにより効果的に低減することができ、Teの除染係数は10
に達した。本手法でのコンクリートマトリクスにおけるSnの方法定量下限値は、12.1pg g
(6.1mBq g)となり、コンクリートガレキ中のSnを分析する手法として十分な感度を有することを確認した。
廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*
JAEA-Review 2021-056, 98 Pages, 2022/02
JAEA-Review-2021-056.pdf:9.08MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(以下、「1F」という)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリの取り扱い、臨界管理、保管管理等に必要な性状把握において、キーとなるアクチノイド核種の化学分析を中心に、最適な試料前処理・分離・分析プロセスを開発し、将来計画されている燃料デブリ分析の効率化・合理化を図るとともに、一連の研究業務における人材育成を通し、1F廃炉推進に資することを目的とする。特に、近年分析化学分野、放射化学分野で成果を上げつつある極微量分析(ICP-MS/MS)を原子力分野に応用することにより測定核種を単離するための前処理をせずに高精度で分析できる手法を開発し、分離前処理を省力化し、迅速な分析工程を確立する。
廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*
JAEA-Review 2020-064, 95 Pages, 2021/02
JAEA-Review-2020-064.pdf:9.48MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち「燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、燃料デブリの取り扱い、臨界管理、保管管理等に必要な性状把握において、キーとなるアクチノイド核種の化学分析を中心に、最適な試料前処理・分離・分析プロセスを開発し、将来計画されている燃料デブリ分析の効率化・合理化を図るとともに、一連の研究業務における人材育成を通し、1F廃炉推進に資することを目的とする。特に、近年分析化学分野,放射化学分野で成果を上げつつある極微量分析(ICP-MS/MS)を原子力分野に応用することにより測定核種を単離するための前処理をせずに高精度で分析できる手法を開発し、分離前処理の省力化し、迅速な分析工程を確立する。
Sr迅速分析法富田 純平; 竹内 絵里奈
no journal, ,
本研究では、簡便な共沈及び抽出クロマトグラフィーによるSrの迅速分離とトリプル四重極ICP-MS(ICP-MS/MS)によるSr濃度測定を組み合わせた尿中Srの迅速分析法について検討した。Srは、MS/MSモードで測定し、リアクションガスとしてO(流量100%)を使用した。Srを50mg/L含む溶液を測定したところ、m/z=90への
Srテーリングの影響は確認されなかった。また、この測定条件では、同重体であるZrに加え、Ge及びSeによる干渉が確認されため、合成尿(1.6L)にGe, Se, Sr及びZrをそれぞれ1mg添加し、リン酸塩共沈により回収後、抽出クロマトグラフィー用レジン(プレフィルタ、TRU及びSrレジンをこの順番に連結したもの)によりSrを分離した。その結果、m/z=90のシグナル強度はバックグラウンドレベルまで低減できた。この時のSrの回収率は平均77%であった。また、合成尿(1.2-1.6L)に既知量のSr添加し、同様に分析したところ、測定値は添加量と誤差範囲(2
)内で一致し、手法の妥当性が確認された。本実験で得られた検出限界値は約1.0Bq/尿試料であり、尿試料からのSr分離及びICP-MSによるSr測定に要した時間は10時間程度であった。
ZrおよびMoの合理的な分析技術開発堀田 拓摩; 秋元 友寿*; 菊池 陽*; Do, V. K.
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃止措置に向け、燃料デブリの処理・処分、保管方法の策定が課題となっており、放射性核種分析などの性状把握が必要である。燃料デブリ中の分析対象核種のうち、ZrおよびMoを放射能分析する場合は煩雑な化学分離操作が必要となる。またICP質量分析の場合は、互いが同重体のため同じく化学分離が必要となる。そこで本研究は、ZrおよびMo分析を合理化させるために、ICP-MS/MSを用いた分析技術開発を検討した。ICP-MS/MSは二つの四重極とコリジョン/リアクションセルにより同重体の分離測定が可能である。本報では、リアクションガスにNH
を用いてZrおよびMoの分離測定が可能な測定条件の検討結果について報告する。
岩崎 真歩; 鈴木 達也*; 山村 朝雄*; 小無 健司*; 鹿籠 康行*; 野口 真一
no journal, ,
試料前処理が他の方法に比べ簡便で検出下限が低い等の利点を持つICP-MSはアクチノイドの元素分析における有効な測定手段のひとつと考えられている。しかしながら、目的の元素が同重体や分子イオンによるスペクトル干渉を受ける等の問題点を有している。イオン分子反応を用いたリアクションセル技術とタンデムマス配置により高い干渉除去能力とアバンダンス感度が得られるICP-MS/MSによればアクチノイド分析においてもスペクトル干渉の除去、低減による高感度化が期待できる。本研究ではNp-237分析における検量線の直線性の良否、検出下限値の算出、リアクションセル技術を用いた異なるガスモードにおける干渉低減の可否などの基礎的なデータの取得を目的とした検討を実施した。この結果、リアクションガスとしてOガスを用いることにより同重体干渉が低減され、十分に低い検出下限が得られ、Np-237測定が可能であることなど、ICP-MS/MSによるNp-237分析における有益なデータが得られた。
Smの合理的な分析技術開発堀田 拓摩; 秋元 友寿*; Do, V. K.
no journal, ,
サマリウム-151 (Sm)は、半減期が約90年の
線放出核種(核種)で従来は線測定により分析されている。種々の線源が混在する試料の線測定では、他の核種の分離操作が必要であるが、その分離操作が煩雑であり長時間かかることが課題である。そこで、二つの四重極とその間にコリジョン・リアクションセル(CRC)を装備したタンデム型誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS/MS)による、合理的なSm分析技術を開発している。質量分析では同重体(ユウロピウム-151 (Eu))などの分離を要するが、分離対象が少なく短時間測定が可能である。さらに、CRCへ導入する反応ガスに対する測定核種および同重体の反応性の違いを利用した同重体分離測定が可能である。種々の反応ガスとのSmおよびEuの反応性を確認し、EuからのSm分離測定条件について検討した。その結果、NHガスを用いた際に、m/Zが16増えた分子イオンの生成挙動にSmとEuで差が確認できた。この反応性の差により、EuからのSm分離測定条件について見出すことができた。
ZrおよびMoの同時分析手法の開発,1; NbからのZrとMoの逐次化学分離古瀬 貴広; Do, V. K.; 相田 玲奈; 太田 祐貴; 村上 絵理奈; 富塚 知博; 佐野 友一; 秋元 友寿*; 遠藤 翼*; 片山 淳; et al.
no journal, ,
放射性廃棄物中のZrおよびMo分析を従来の放射線計測から簡易・迅速化することを目的に、固相抽出法とICP-MS/MSを組み合わせた分析手法を検討した。本発表では、固相抽出樹脂であるZRレジン用いた試料マトリクス及び質量数が93であるNbからのZr及びMoの逐次化学分離の検討結果について報告する。
Snの高感度分析手法の検討太田 祐貴; Do, V. K.; 古瀬 貴広; 佐野 友一; 岩橋 弘之; 本間 駿太; 一條 祐里奈; 黒澤 きよ子*; 遠藤 翼*; 元木 良明*; et al.
no journal, ,
Sn(半減期: 約21万年)は、線放出核種であり長半減期であることから、放射能測定による低い濃度レベルでの定量では煩雑な前処理と長時間の測定を要する。近年開発されたトリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析装置(以下、ICP-MS/MS)は、同重体や多原子イオンの影響を効果的に除去でき、簡易な前処理と短時間測定で高感度の分析が可能である。本研究では、ICP-MS/MSによるSn測定条件の最適化を行い、妨害核種のTe等によるスペクトル干渉の影響を評価することで、福島第一原子力発電所から発生する放射性がれきを対象としたSn分析に対するICP-MS/MSの適用性を検討した。
Pdの高感度迅速分析法の検討岩橋 弘之; Do, V. K.; 古瀬 貴広; 太田 祐貴; 本間 駿太; 黒澤 きよ子*; 元木 良明*; 廣沢 孝志
no journal, ,
Pdは、長半減期(650万年)線放出核種であるため、放射能分析では煩雑な分離作業と長時間の測定が必要となる。ICP-MS/MSは2つの四重極マスフィルタによる質量数の選別とコリジョンリアクションセル(CRC)によりスペクトル干渉を低減させることで、短時間で高感度な分析が可能と考えられる。そこで、本研究では、Pdに対して、高い選択性を有する抽出クロマトグラフィーと、ICP-MS/MSを組み合わせることで高感度かつ簡易迅速なPd分析手法の開発を試みた。本報では、抽出クロマトグラフィーによるPdの分離条件およびICP-MS/MSによるPd測定条件の最適化を行い、放射性がれきへの適用性を評価した結果について報告する。
風間 裕行; 関尾 佳弘; 前田 宏治; 小無 健司*; 阿部 千景*; 永井 康介*; 鈴木 達也*
no journal, ,
燃料デブリの高精度及び効率的な分析手法確立を目的として、超微量の多元素を同時かつ迅速に定量可能とするICP-MS/MSを利用した分析手法開発を実施している。ICP-MS/MSは、直列に配置された二つの質量分離部の間に位置するコリジョン・リアクションセル(CRC)に適切なガスを導入することで同重体干渉の除去が可能であり、ICP-MSの分析感度を保持しつつ、元素の単離を行う前処理の省力化が期待される。一方、燃料デブリに含まれるとされるアクチノイド元素を対象とし、CRCに種々のガスを導入したICP-MS/MS測定の十分な知見は得られておらず、効率的な燃料デブリ分析に向けた系統的検討が重要である。本研究では、アクチノイド系列のCRCガスに対する挙動把握のため、
U及び
Thを対象としたICP-MS/MS測定を実施した。検量線の直線性の良否等から、Uの分析手法を検討した。
風間 裕行; 関尾 佳弘; 前田 宏治; 小山 真一; 鈴木 達也*; 小無 健司*; 阿部 千景*; 永井 康介*
no journal, ,
燃料デブリ中のアクチノイドを高精度かつ迅速に分析するために、ICP-MS/MSの利用を検討している。本研究では、アクチノイド同重体の干渉除去に向けた基礎的知見を得るために、セル内で生じる反応ガスとの気相反応に着目し、Th, U, Np, Pu, Am, Cmを使用したICP-MS/MS測定を実施した。各生成イオンの検出傾向から、アクチノイド系列のセル内での気相反応挙動を予測可能とする相関関係を見出した。
Seの分析手法の検討Banjarnahor, I. M.; Do, V. K.; 元木 良明*; 太田 祐貴; 岩橋 弘之; 黒澤 きよ子*; 古瀬 貴広
no journal, ,
Seは純粋なベータ放射性核種であり、福島第一原子力発電所発の事故により環境中に放出された可能性のある長寿命核分裂生成物の一つである。福島第一原子力発電所の廃炉を促進するためには、簡易かつ信頼性の高い放射性核種の分析手法が必要となる。そこで本研究では、化学分離と誘導結合プラズマトリプル四重極型質量分析法(ICP-MS/MS)を組み合わせた簡易なSeの分析手法を開発し、定量の際に妨害となる同重体等試料マトリックスを効果的に除去できることを見出した。また、実際の廃棄物への適用性を確認するため代表的な廃棄物性状であるコンクリートマトリックスでの試験についても併せて実施した。本報告ではこれらの試験によって得られたSeの定量下限値等・当該分析手法の性能について報告する。
U測定方法の検討田中 康之; Do, V. K.; 元木 良明*; 太田 祐貴; 岩橋 弘之; 黒澤 きよ子*; 古瀬 貴広
no journal, ,
ICP-MS/MSとしてAgilent8900トリプル四重極ICP-MSを用いたUの測定方法について検討した。本装置は、測定可能な最大質量電荷比が275であることから、リアクションガスに酸素を用いたマスシフト法を適用することで、U
OOの測定が可能になる。これにより従来の手法と比較して
Uのスペクトル干渉の低減によるUの高感度測定が可能になると考えられる。そこで、本研究ではICP-MS/MSによる質量電荷比268でのUの最適な測定条件を検討した内容を報告する。
Iと
Clの分析手法の検討太田 祐貴; 黒澤 きよ子*; 元木 良明*; Do, V. K.; 古瀬 貴広
no journal, ,
福島第一原子力発電所由来の放射性ガレキに対する、逐次的なIとClの化学分離とICP-MS/MS(I)及びLSC(Cl)を組み合わせた簡易な分析手法を検討した結果について報告する。ハロゲン核種であるIとClについて、Clに比べてスペクトル干渉の影響が少なく、イオン化効率の高いIは、ICP-MS/MSにおける干渉低減技術の発展により簡易な前処理での高感度分析が可能となった。一方Clは従来の線計測が一般的であり煩雑な前処理が必要である。そこで本研究では、化学的性質の類似する両核種の試料マトリクスからの粗分離を共通化し、その後の分離・精製を各測定手段に適した形で逐次的に行うことで、全体としての前処理の合理化を検討した。
Do, V. K.; 太田 祐貴; Banjarnahor, I. M.; 相田 玲奈; 村上 絵理奈; 本間 駿太; 岩橋 弘之; 古瀬 貴広
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1F)由来の放射性廃棄物分析を行う大熊分析研究センターでは、2022年10月より中・低線量の廃棄物試料を取り扱う第1棟のホット運用が開始され、1F廃棄物の受入れ、分析が開始された。測定対象核種の中で長半減期核種の測定については、従来の放射能測定法では複雑な前処理操作と長時間の測定が必要となる一方、ICP-MS法は感度及び測定時間の面でアドバンテージがある。特にハイエンドモデルであるICP-MS/MSは装置自体が高い分離性能を有しており効果的にスペクトル干渉を低減できることから、前処理における化学分離プロセスの簡略化が可能となり、更なる簡易・迅速化が見込める。本発表では、Zr, Mo, Pd, Sn, Seなどの長半減期核種について、1F廃棄物試料への適用を目的としたICP-MS/MSによる分析法の研究開発に関する最近の成果を報告する。
